Muitas das áreas incluídas na Reserva da Biosfera da Mata Atlântica, especialmente aquelas de domínio privado, dispõem de pouca ou nenhuma informação sobre sua fauna. As áreas públicas protegidas foram mais estudadas, especificamente a fauna de vertebrados.

Entre os mamíferos, merecem destaque os primatas representados pelos macacos guariba (Alouatta sp), muriqui (Brachyteles arachnoides), macaco-prego (Cebus apella) e os saguis, sendo o mais conhecido o mico-leão-dourado (Leontopithecus rosalia), mas, tendo ainda o também ameaçado Callithrix aurita.  Já o Callithrix jaccus, espécie típica do Nordeste, foi introduzido no Estado e, atualmente, pode ser visto desde a Floresta da Tijuca até nas regiões de ocorrência do mico-leão-dourado, na região das baixadas litorâneas.

São encontrados vários marsupiais (Didelfídeos), entre eles o gambá (Didelphis marsupialis), várias cuícas e a rara cuíca d’água (Chironectes minimus) nos riachos que descem da serra do Mar. Pertencentes a outros grupos, destacam-se o tamanduá-mirim (Tamandua tetradactyla)), a preguiça-de-coleira (Bradypus torquatus), tatus (Dasypus, Euphractus), o tapiti (Silvilagus), numerosos roedores como o caxinguelê (Sciurus), ouriço-caixeiro (Coendou), preá (Cavia), capivara (Hydrochaeris hydrochaeris), paca (Agouti), cotia (Dasyprocta), ratos-do-mato (Cricetidae), rato-do-bambu (Cannabaetomys amblionyx), etc. Dentre os vários predadores podem ser vistos o cachorro-do-mato (Cerdocyon), o guaxinim ou mão-pelada (Procyon), o coati (Nasua nasua), a lontra (Lutra), irara (Eira barbara), furão (Galictis, Grison), os gatos pintados (Felis), etc.. O mais importante réptil da região é o jacaré-de-papo-amarelo (Caiman latirostris). Em algumas áreas protegidas ainda sobrevivem os caitetus (Tayassu tajacu).

Apesar de muito desfalcada em suas populações, a avifauna é rica em certas espécies silvestres, como por exemplo, os tinamídeos: o inhambú-guaçu (Crypturellus obsoletus), inhambú-xororó (C. parvirostris) e inhambú-xintã  (C. tataupa), além de, possivelmente, o raro macuco (Tinamus solitarius). Quanto aos ardeídos é comum a ocorrência nas fazendas, partes baixas e brejos, a garça-boiadeira (Bubulcus ibis), o socó-mirim (Ixobrycus exilis erytromelas) e garças Egretta thula e Casmerodius albus. Representantes dos anatídeos, podem ser vistos nas baixadas, como por exemplo, o irerê (Dendrocygna viduata) e a marreca-ananai (Amazonetta brasiliensis). Também nas partes baixas é comum observar-se o urubu comum (Coragypis atratus) e, junto à mata e encosta das serras o urubu-caçador (Cathartes aura). Vários gaviões, sendo frequente o gavião-cabloco (Heterospizias meridionalis), o gavião-peneira (Elanus leucurus), o gavião pega-pinto ou carijó (Rupornis magnirostris), o gaviãozinho (Gampsonix swainsonii), o gavião-carrapateiro (Milvago chimachima), além do já escasso gavião pega-macaco (Spizaetus tyrannus).

Várias outras famílias de aves estão representadas: os ralídeos como a saracura-três potes (Aramides cajanea), o frango-d’água-azul (Porphyrula martinica); os columbídeos como a bela e rara pomba a pomba-espelho (Claravis godefrida), a pomba-amargosa (Columba plumbea), a rolinha (Columbina talpacoti), a juriti (Leptotila); os psitacídeos, como o periquito-verde (Brotogeris versicolorus), a maitaca (Pionus maximiliani); o sabiá-cica (Triclaria malachitacea); os cuculídeos, tais como o alma-de-gato (Piaya cayana), o comum anú-preto (Crotophaga ani), o anú-branco (Guira guira) predador de ninhos de outras espécies de aves.

Várias espécies de corujas habitam a região, sendo mais comum a coruja-das-igrejas (Tyto alba suindara), jacurutu (Pulsatrix koeniswaldiana) a coruja-buraqueira (Speotyto cunicularia) e corujão-de-orelha (Rhinoptynx clamator). Também comuns são os beija-flores (Ramphodon, Eupetomena, Melanotrochilus, Phaetornis, Amazilia, etc.). Relativamente comuns nas áreas de mata, são ainda o trogonídeo o surucuá-de-barriga-amarela (Trogon viridis), a juruva (Baryphthengus ruficapillus), e o joão-barbudo (Melacoptila striata); os ranfastídeos, tucano-de-bico-preto (Ramphastus vitellinus atiel), maguari-poca (Selenidera maculirostris) comuns dentro da mata; os picídeos xanxão ou pica-pau do campo (Colaptes campestris), pica-pau amarelo (Celeus flavescens), Melanertes flavifrons que aprecia frutos da carrapeteira;  o pica-pau branco (Leuconerpes candidus).

Há vários outros grupos de aves como araponga (Procnias nudicollis), joão-de-barro (Furnarius rufus badius), anambé-branco (Tityra cayana), o comum tangará (Chiroxiphia caudata), tesourinha (Muscivora tyrannus), bem-te-vi (Pitangus sulphuratus), cambaxirra (Troglodytes aedon), sabiá-do-campo (Mimus saturninus), japacamim (Donacobius atricapillus), sabiá-una (Platycichla flavipes), sabiá-laranjeira (Turdus rufiventris), sabiá-poca (T. amaurochalinus), guaxe (Cacicus haemorrhous) que tem seus ninhos pendurados nas árvores perto dos rios; saíra-sete-cores (Tangara seledon), sanhaço (Thraupis), tiê-sangue (Ramphocelus bresilius), trinca-ferro (Saltator similis), pixoxó (Sporophila frontalis), coleirinho (S. caerulescens), gaturamo verdadeiro (Euphonia violacea) e as espécies introduzidas como o bico-de-lacre (Estrilda astrild) e pardal (Passer domesticus).

Diversas cobras como a jibóia (Boa constrictor), jararacas e jararacuçu (Bothrops  spp.), cobras-coral (Micrurus), cobra-cipó (Chironius), caninana (Spilothes), além de alguns lacertídeos. O lagarto teju (Tupinambis teguixin) é muito comum, mas também ocorrem formas menores como Ameiva ameiva e Tropidurus torquatus, Anolis sp., etc. Nos córregos, ocorre o raro cágado Hydromedusa maximiliani, forma especializada em viver em frias águas torrenciais das serras.

É farta a fauna de batráquios, com muitas formas representadas na área. Também notável é a representação dos invertebrados, sendo extraordinário o número de insetos, dos quais podem ser destacados as borboletas azuis do gênero Morpho, a grande mariposa (Agripina) e o marimbondo-caçador (Pepsis) que preda aranhas, gafanhotos, esperanças, etc.